碲化鉍基塑性熱電材料研究取得進展
文章來源：新能源網 更新時間：2025-10-16 15:44:03
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碲化鉍（Bi2Te3）基熱電材料涵蓋Bi2Te3及其與Bi2Se3和Sb2Te3形成的贗二元固溶體，在固態制冷、精準控溫和局域熱管理等方面已實現商業應用。但是，Bi2Te3基材料本征為脆性，外力作用下易發生解理破碎，限制了其在柔性/微型電子等領域的應用。此前，中國科學院上海硅酸鹽研究所通過兩類本征反位缺陷的互相作用，在單晶中引入高密度/多樣化微結構，實現了Bi2Te3晶體從脆性至塑性的轉化。但是，Bi2Se3和Sb2Te3晶體及其與Bi2Te3形成的贗二元固溶體的力學性能及形變能力，以及它們是否具有類似Bi2Te3單晶的塑性特性尚不清楚。
近日，上海硅酸鹽所團隊聯合中國科學院大學杭州高等研究院科研人員，揭示了Bi2Se3和Sb2Te3的本征缺陷-微結構-力學性能映射關系，確定了Bi2(Te,Se)3和(Bi,Sb)2Te3贗二元固溶體兼具良好塑性和優異熱電性能的化學組分區間。 研究團隊利用溫度梯度法，合成了Bi2Te3、Bi2Se3和Sb2Te3晶體。與Bi2Te3晶體不同，Bi2Se3和Sb2Te3晶體均表現為脆性，在面內方向三點彎曲最大應變量<3%，低于Bi2Te3晶體。透射電鏡表征發現，Bi2Te3晶體存在交錯層、漣漪、層錯等高密度/多樣化微結構，Bi2Se3和Sb2Te3晶體的原子排列較為規整。這種微結構的差異源于Bi2Te3、Bi2Se3和Sb2Te3不同的本征缺陷特征。理論計算發現，Bi2Te3中兩種反位缺陷BiTe和TeBi的缺陷形成能相等時，其數值僅為0.6 eV，導致Bi2Te3晶體可同時存在高濃度BiTe和TeBi反位缺陷，形成高密度/多樣化的微結構。Bi2Se3中反位缺陷BiSe和SeBi缺陷形成能相等時的數值較高，反位缺陷難以同時大量存在；Sb2Te3中反位缺陷SbTe和TeSb的缺陷形成能相等時的數值較低，但其出現在極富Te區，在實驗上難以實現。因此，Bi2Se3和Sb2Te3晶體中未觀測到高密度/多樣化微結構，材料表現出脆性特征。 在Bi2Te3中固溶Sb或Se將改變其本征缺陷特征，進而影響微結構、力學性能和熱電性能。研究團隊合成了系列Bi2(Te,Se)3和(Bi,Sb)2Te3固溶體。室溫力學性能測試表明，隨著Sb或Se固溶量增加，晶體塑性逐漸減弱。當Sb固溶量低于70%或Se固溶量低于20%時，晶體表現出類似于Bi2Te3的優良塑性，沿面內方向最大彎曲應變量≥10%。透射電鏡表征發現，具有塑性的Bi2(Te,Se)3和(Bi,Sb)2Te3晶體也存在高密度/多樣化微結構，進一步證明其與塑性的關聯。熱電性能測試發現，Sb固溶能夠提高Bi2Te3晶體的空穴濃度，Se固溶可以將主要載流子從空穴轉變為電子。同時，固溶Sb或Se均可降低晶格熱導率。綜合力學性能與熱電性能測試結果，研究團隊繪制出Bi2(Te,Se)3與(Bi,Sb)2Te3晶體的組分-塑性-導電類型-熱電性能關系圖。當Sb固溶量0≤y<0.7時，晶體同時具有p型導電行為、優良塑性和高熱電性能，其層內方向三點彎曲最大應變量≥10%，功率因子PF≥20 μW cm−1K−2，熱電優值zT≥0.6。 上述成果拓寬了Bi2Te3基塑性無機熱電材料的研究范疇，深化了科研人員對熱電材料缺陷-微結構-力學性能映射關系的認知，對指導新型高性能塑性無機熱電材料的研究具有重要價值。 相關研究成果發表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃的支持。 |
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