前沿院何剛教授團(tuán)隊(duì)在紫精配位環(huán)蕃的光催化產(chǎn)氫研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展
文章來(lái)源：新能源網(wǎng) 更新時(shí)間：2024-10-12 16:08:06
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近年來(lái)，太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換與儲(chǔ)存已經(jīng)成為當(dāng)前能源研究熱點(diǎn)，光催化制氫因環(huán)保和高能量密度而備受矚目。光催化系統(tǒng)由光敏劑、電子轉(zhuǎn)移介質(zhì)及催化中心三個(gè)部分組成，如何實(shí)現(xiàn)這三個(gè)單元之間的高效電子流動(dòng)是目前的巨大挑戰(zhàn)，這也直接影響能量利用率和氫氣的生產(chǎn)效率。
針對(duì)上述問(wèn)題，西安交通大學(xué)前沿院何剛教授課題組在前期工作基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)了一種新型含硒紫精四陽(yáng)離子配位環(huán)蕃，其結(jié)構(gòu)創(chuàng)新性地集成了作為光敏劑和電子轉(zhuǎn)移劑的含硒紫精及作為催化中心Pt，這是首次將光催化體系的組成單元集成在環(huán)蕃結(jié)構(gòu)中，并實(shí)現(xiàn)了組分間電子的定向流動(dòng)，顯著提高了可見光催化制氫效率。核磁、X射線衍射等實(shí)驗(yàn)顯示，該分子不僅固定了其各個(gè)單元之間的距離和空間位置，還具有剛性缺電子空腔。其空腔可以與二茂鐵發(fā)生主客體識(shí)別，形成了化學(xué)計(jì)量比為1:1的主客體復(fù)合物。此外，環(huán)蕃表現(xiàn)出良好的氧化還原性能、較窄的能隙以及較強(qiáng)的可見光吸收（波長(zhǎng)范圍為370-500 nm）。同時(shí)，飛秒瞬態(tài)吸收光譜表明，由于剛性環(huán)蕃的形成和特殊的電子結(jié)構(gòu)，環(huán)蕃分子能夠產(chǎn)生穩(wěn)定的雙陽(yáng)離子雙自由基、實(shí)現(xiàn)高效的電荷分離，從而實(shí)現(xiàn)了高效的電子轉(zhuǎn)移。隨后，環(huán)蕃被應(yīng)用于可見光催化產(chǎn)氫，表現(xiàn)出高的氫氣產(chǎn)量（132 μmol）、產(chǎn)氫速率（11 μmol/h）、轉(zhuǎn)化數(shù)（TON = 221）以及表觀量子產(chǎn)率（AQY = 1.7%），為太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換提供了一種簡(jiǎn)化和高效的光催化策略。 以上研究結(jié)果以論文形式發(fā)表在國(guó)際化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）上，并被選為后封面和VIP文章。西安交通大學(xué)前沿院博士研究生李乃垚和助理教授李亞雯為本論文共同第一作者，何剛教授為本論文通訊作者。前沿院李國(guó)平特聘研究員以及西北工業(yè)大學(xué)王紅月副教授共同參與了此項(xiàng)研究工作，物理學(xué)院侯高磊教授進(jìn)行了DFT計(jì)算指導(dǎo)。這也是何剛教授課題組在含主族元素紫精研究領(lǐng)域中的又一重要突破。 該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、博士后科學(xué)基金、分析測(cè)試共享中心及超算中心等的支持。 論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202410525 何剛教授課題組主頁(yè)：http://gr.xjtu.edu.cn/web/ganghe |
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