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隨著可再生能源和電動(dòng)汽車的興起，氫動(dòng)力汽車引起了越來越多的關(guān)注。香港理工大學(xué)（Hong Kong Polytechnic University）應(yīng)用物理系助理教授李孟珺（Molly Mengjung Li）教授一直致力于研究氨作為氫載體，并于近期研發(fā)出一種高效、低成本的催化劑，有助推動(dòng)氫燃料汽車的實(shí)際應(yīng)用。
全球向可持續(xù)能源的過渡使氫動(dòng)力汽車處于清潔交通解決方案的最前沿。隨著政府和行業(yè)努力使出行脫碳，氫燃料電池汽車因其高能效和零排放的特性而獲得越來越多的認(rèn)可。然而，氫能源汽車的廣泛采用不僅取決于燃料電池技術(shù)的發(fā)展，還取決于氫本身的安全、高效、經(jīng)濟(jì)的儲(chǔ)存和釋放。
李教授和她的研究小組正在研究使用氨作為氫燃料載體的可能性，并研究氫儲(chǔ)能的穩(wěn)定性，以促進(jìn)氫動(dòng)力汽車的普及。他們的研究發(fā)表在《先進(jìn)材料》雜志上，介紹了一種高效廉價(jià)的催化劑來促進(jìn)氫生成反應(yīng)。
氫（H2），當(dāng)用于燃料電池時(shí)，與氧（O2）反應(yīng)產(chǎn)生電能，只釋放出水（H2O）作為副產(chǎn)物。這種反應(yīng)提供了一種令人信服的替代化石燃料燃燒的方法，具有環(huán)境和操作上的優(yōu)勢。然而，長期以來，氫的低體積密度及其儲(chǔ)存和運(yùn)輸方面的挑戰(zhàn)一直被認(rèn)為是其實(shí)際部署的重大障礙。
在提出的各種策略中，氨（NH3）等化學(xué)載體已成為有希望的解決方案。NH3擁有完善的生產(chǎn)和分銷基礎(chǔ)設(shè)施，高氫密度和釋放氫而不產(chǎn)生碳氧化物的能力。因此，將NH3分解為N2和H2是燃料電池汽車車載制氫的關(guān)鍵反應(yīng)。
盡管前景光明，但氨裂解技術(shù)的實(shí)際實(shí)施面臨著一個(gè)主要障礙——對(duì)釕（Ru）基催化劑的依賴。釕催化劑是低溫分解氨（NH3）的高效催化劑，但其稀缺性和高成本阻礙了其大規(guī)模應(yīng)用。這激發(fā)了全球范圍內(nèi)的研究努力，以尋找基于地球上豐富的非貴金屬的替代催化劑。
與其他過渡金屬相比，鈷（Co）具有良好的氮結(jié)合能和較低的催化劑中毒易感性，因此成為特別有吸引力的候選者。然而，傳統(tǒng)的鈷基催化劑通常需要高溫（約600°C）才能達(dá)到令人滿意的產(chǎn)氫率，這限制了它們?cè)谝苿?dòng)應(yīng)用中的實(shí)用性，在移動(dòng)應(yīng)用中，能效和緊湊的反應(yīng)器設(shè)計(jì)是最重要的考慮因素。
為了應(yīng)對(duì)這些挑戰(zhàn)，最近的研究集中在創(chuàng)新催化劑設(shè)計(jì)策略上，以提高鈷基體系的低溫活性。其中一種方法是在催化劑-載體界面上設(shè)計(jì)晶格應(yīng)變，這可以調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，從而優(yōu)化它們與反應(yīng)物的相互作用。從應(yīng)變工程在其他催化系統(tǒng)中的進(jìn)展中獲得靈感，李教授的研究小組開發(fā)了一類新的core@shell催化劑，以Co@BaAl?O???異質(zhì)結(jié)構(gòu)為例。
通過對(duì)Co@BaAl?O???催化劑的性能測試，發(fā)現(xiàn)該催化劑在中等溫度下具有顯著的NH3分解活性。在高空速條件下，催化劑的產(chǎn)氫速率為64.6 mmol H? gcat-1 min-1，在475℃~ 575℃之間保持NH3幾乎完全轉(zhuǎn)化。這些結(jié)果與許多釕基催化劑相當(dāng)，甚至超過了這些催化劑，但沒有相關(guān)的成本和供應(yīng)限制。
先進(jìn)的表征技術(shù)，包括同步X射線吸收光譜和電子顯微鏡，證實(shí)了一個(gè)明確的core@shell結(jié)構(gòu)的形成和反應(yīng)后界面上氮物種的存在，突出了異質(zhì)結(jié)構(gòu)在促進(jìn)催化過程中的關(guān)鍵作用。
“為了進(jìn)一步闡明core@shell設(shè)計(jì)的優(yōu)點(diǎn)，我們與缺少封裝殼的常規(guī)負(fù)載型催化劑Co/BaAl?O???進(jìn)行了對(duì)比研究。兩種催化劑都是用相似的鈷納米顆粒制備的，以確保公平的比較。結(jié)果是驚人的：雖然兩種體系都表現(xiàn)出隨著溫度的升高而增加的NH3轉(zhuǎn)化率，但core@shell Co@BaAl?O???催化劑表現(xiàn)出明顯較低的活性起始溫度（200°C與250°C），并且在500°C下實(shí)現(xiàn)近乎完全的轉(zhuǎn)化，而所支持的類似物的溫度更高。此外，core@shell結(jié)構(gòu)在高流速下表現(xiàn)出優(yōu)越的穩(wěn)定性，而負(fù)載型催化劑的性能則急劇下降。”
Co@BaAl?O??? core@shell催化劑的開發(fā)代表了在尋求氫能源汽車氨裂解高效，無釕（Ru）催化劑方面的重大進(jìn)步。通過利用晶格應(yīng)變工程和強(qiáng)金屬支撐相互作用，該系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了以前只有貴金屬才能實(shí)現(xiàn)的低溫活性和穩(wěn)定性。
從這項(xiàng)工作中獲得的機(jī)理見解不僅為清潔能源應(yīng)用的下一代催化劑的設(shè)計(jì)提供了信息，而且強(qiáng)調(diào)了界面工程在多相催化中的變革潛力。隨著氫經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展，這些創(chuàng)新將在實(shí)現(xiàn)氫作為未來移動(dòng)出行可持續(xù)燃料的全部潛力方面發(fā)揮關(guān)鍵作用。
香港理工大學(xué)鳥瞰
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