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利用可再生能源將二氧化碳(CO2)電催化并轉(zhuǎn)化為高值產(chǎn)物,是實現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的重要途徑之一。在CO2還原的眾多產(chǎn)物中,甲烷(CH4)因具有能量密度高、綠色清潔、存儲運(yùn)輸基礎(chǔ)設(shè)施完善等特點而成為研究熱點。銅(Cu)基鈣鈦礦氧化物具有多樣的化學(xué)組成、靈活的晶體和電子結(jié)構(gòu)以及可調(diào)的物理化學(xué)性質(zhì),在CO2還原制CH4方面具有應(yīng)用前景。然而,因Cu基鈣鈦礦氧化物復(fù)雜的反應(yīng)路徑和催化活性結(jié)構(gòu)的降解,開發(fā)高活性、高選擇性及穩(wěn)定的Cu基鈣鈦礦催化劑面臨挑戰(zhàn)。 中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所研究員朱佳偉和江河清團(tuán)隊采用自組裝策略,設(shè)計構(gòu)筑了系列具有可控強(qiáng)相互作用界面的高性能Cu基鈣鈦礦/氧化鈣復(fù)合催化劑La2CuO4/(CaO)x。催化劑中的La2CuO4與CaO相通過界面相連,帶來了強(qiáng)界面相互作用,表現(xiàn)為由Ca2+向Cu2+的電子轉(zhuǎn)移。該系列催化劑對CH4的活性、選擇性與CaO相含量呈火山型趨勢。同時,具有最大界面的La2CuO4/(CaO)0.8表現(xiàn)出最佳的CH4活性和選擇性,具備良好的穩(wěn)定性,優(yōu)于已報道的Cu基鈣鈦礦氧化物。這一性能主要歸因于自組裝誘導(dǎo)的強(qiáng)界面相互作用,強(qiáng)化了*CO吸附/加氫以促進(jìn)CH4生成,增強(qiáng)了催化劑的抗降解能力以提升穩(wěn)定性。 上述研究為設(shè)計更先進(jìn)的Cu基催化劑提供了新思路。 近期,相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學(xué)學(xué)會-納米》(ACS Nano)上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會、科學(xué)技術(shù)部、中國科學(xué)院、山東省科學(xué)技術(shù)廳和江蘇省科學(xué)技術(shù)廳等的支持。 |