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上海硅酸鹽所在甲烷光催化轉(zhuǎn)化研究方面取得新進(jìn)展
文章來源：未知 更新時(shí)間：2019-02-27 11:09:23
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作為天然氣、頁巖氣等主要成分的甲烷具有儲(chǔ)量相對(duì)豐富和價(jià)格低廉的優(yōu)勢(shì)，在替代石油生產(chǎn)液體燃料和基礎(chǔ)化學(xué)品領(lǐng)域是學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界研究和發(fā)展的核心之一。甲烷的含氧衍生物，尤其是醇類衍生物，被認(rèn)為是碳-化學(xué)的支柱；而甲烷是最穩(wěn)定的有機(jī)小分子，C-H鍵活化后卻得到高活性的中間物種，容易發(fā)生過度活化并徹底礦化。正因?yàn)橛兄鴱V闊的前景和巨大的挑戰(zhàn)，甲烷的選擇性活化和定向轉(zhuǎn)化是世界性難題，被譽(yù)為催化乃至化學(xué)領(lǐng)域的“圣杯”。迄今為止，甲烷的轉(zhuǎn)化通常采用間接法：在高溫下通過水蒸氣重整將甲烷轉(zhuǎn)化為合成氣，再通過費(fèi)托合成獲得多碳的基礎(chǔ)化學(xué)品；或由合成氣制備甲醇，再生產(chǎn)其它化學(xué)品。該轉(zhuǎn)化路線冗長(zhǎng)，能耗高，過程中排放大量溫室氣體二氧化碳，不僅帶來環(huán)境負(fù)荷，也使總碳的利用率不到一半。因此，科學(xué)家一直在努力探索甲烷直接轉(zhuǎn)化利用的方法。 光催化直接轉(zhuǎn)化可以打破傳統(tǒng)熱力學(xué)平衡的束縛，使甲烷的轉(zhuǎn)化可以在低溫常壓下進(jìn)行。近日，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所研究員王文中帶領(lǐng)的科研團(tuán)隊(duì)在甲烷的光催化轉(zhuǎn)化研究方面取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并制備出銅修飾氮化碳材料，實(shí)現(xiàn)甲烷向乙醇的光催化直接轉(zhuǎn)化，并對(duì)該過程的機(jī)制進(jìn)行了較為深入的研究。相關(guān)研究結(jié)果以Direct functionalization of methane into ethanol over copper modified polymeric carbon nitride via photocatalysis 為題，發(fā)表于《自然-通訊》（Nature Communications，DOI: 10.1038/s41467-019-08454-0），并申請(qǐng)中國(guó)發(fā)明專利一項(xiàng)（201811339733.2），第一作者為上海硅酸鹽所博士生周沅逸。 針對(duì)甲烷容易發(fā)生過度活化并徹底礦化的問題，從活性氧物種的生成以及甲烷的吸附活化兩個(gè)角度出發(fā)，研究團(tuán)隊(duì)通過在氮化碳材料的有序空腔中進(jìn)行銅修飾，不僅實(shí)現(xiàn)了羥基自由基的原位生成，還促進(jìn)了材料對(duì)甲烷C-H鍵的活化以及對(duì)高活性中間物種的穩(wěn)定。該材料表現(xiàn)出卓越的光催化甲烷轉(zhuǎn)化性能，乙醇的產(chǎn)率達(dá)到106 μmol g-1 h-1，為目前相關(guān)領(lǐng)域報(bào)道的最優(yōu)值。深入研究表明，除了自由基機(jī)制以外，該材料中的銅物種與鄰近碳原子存在協(xié)同效應(yīng)，使得轉(zhuǎn)化過程沿著甲烷-甲醇-乙醇的路徑進(jìn)行。該工作提出了溫和條件下甲烷向液體燃料直接轉(zhuǎn)化的新策略，有助于加深對(duì)多碳產(chǎn)物的形成機(jī)制的認(rèn)識(shí)。 相關(guān)研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金的資助和支持。
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