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蘇州大學遲力峰課題組：氧促進表面合成石墨烯納米帶

文章來源：新材料在線更新時間：2021-03-10 14:52:29

文章來源：中國科學化學

蘇州大學遲力峰教授課題組和魁北克大學國家科學研究院Rosei教授合作，通過邊界聚合在Cu(111)表面合成了搖椅型石墨烯納米帶，并且基于氧元素對C–H鍵活化的作用，引入氧氣使反應溫度降低180°C。

作為合成具有原子級分辨的一維和二維聚合物的有效方法，表面原位合成近年來受到越來越多的關注。其中，石墨烯納米帶(GNR)作為一種衍生于石墨烯的準一維納米材料，由于其可調控的電子性質以及在半導體器件中的潛在應用，受到了廣泛的關注。

在2007-2009年期間，一系列自上而下的方法被應用于GNR的合成。然而，由于不能有效控制納米帶的寬度以及邊界結構，其發展受到了限制。直到2010年，Roman Fasel課題組才報導了通過自下而上的方法，在Au(111)表面合成了具有原子級分辨結構的搖椅型石墨烯納米帶(AGNR)。該方法的主要機理包括熱激發脫鹵反應，表面輔助聚合反應以及最終的脫氫環化反應。

在接下來的十年里，這種自下而上的方法被進一步應用于不同GNR的合成，包括不同寬度的搖椅型GNR、鋸齒形GNR、GNR異質結、手性GNR以及化學摻雜的GNR。然而，迄今為止，只有少數文章報導了石墨烯納米帶在Cu(111)表面的合成。但是，同樣的前驅體分子，在Cu(111)和Au(111)表面卻生成了不同形態的納米帶，這就意味著單晶表面對于這個反應有重要的影響。

另一方面，在表面限域的合成中引入不同的原子還沒有被廣泛研究。有文獻報導，外界引入的碘原子可以插層進入二維聚合物和Ag(111)表面之間，從而隔斷了金屬基底對表面材料的耦合作用。此外，氫原子和硫化氫的引入也會對表面烏爾曼耦合反應產生重要影響。作者曾報導了氧原子可以誘導金屬有機配位結構從一維到二維的轉化。但是，引入不同的原子相在合成GNR的研究尚未開展。

在本工作中，遲力峰團隊研究了氧元素對合成石墨烯納米帶的影響。首先，基于同樣的有機前驅體Br-(ph)3-Br在Au(111)表面成功通過邊界聚合得到3P系列AGNR的經驗，證明了這種前驅體在Cu(111)表面通過熱激發同樣可以合成AGNR。不同于Au(111)表面的結果，副產物溴原子被證明可以插層進入納米帶和Cu(111)表面之間。通過烏爾曼耦合形成3-AGNR后，適量的氧氣通過真空微漏閥被引入到Cu(111)表面，氧氣會迅速分解以氧原子化學吸附或者銅的氧化態形式存在于Cu(111)表面。當加熱樣品到453 K時，生成3P系列的AGNR，比無氧時的合成溫度（633 K）降低了180°C。在這個反應中，氧的主要作用是催化了3-AGNR邊界的C–H鍵，進而促進了邊界脫氫環化聚合（見下圖）。

這一工作不僅實現了在Cu(111)表面通過邊界聚合合成AGNR，也將對表面C–H鍵活化反應的研究具有指導意義，促進更多表面納米結構的精準合成。論文第一作者為蘇州大學和魁北克大學國家科學研究院聯合培養博士吉鵬輝，通訊作者為遲力峰教授，Federico Rosei教授，Oliver MacLean博士。

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