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第75屆聯合國大會期間,中國提出二氧化碳排放力爭于2030年前達到峰值,努力爭取2060年前實現碳中和。在“碳達峰”和“碳中和”的大背景下,利用風電、太陽能發電等可再生能源驅動電催化CO2生成具有經濟價值的一氧化碳、乙醇等燃料化學品具有重要的研究價值。目前,提高產物選擇性、降低催化電位、增大催化反應電流密度等關鍵科學問題上已取得系列進展,但是CO2電催化還原反應的電流密度仍然較小,無法滿足工業化應用要求。 為此,中國科學院青島生物能源與過程研究所研究員劉立成帶領的環境友好催化過程研究組開展了大量研究工作,并取得了系列研究成果(Adv. Energy Mater., 2020, 10, 1903664;Appl. Catal. B-Environ., 2020, 279, 119383;Small, 2019, 15, 1903668;Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 12790等)。近日,該研究組原創性地提出對過渡金屬單原子催化劑的碳載體實施胺化改性來調控催化劑的電子結構,并開發出一種普適性的氨基化改性方法,該方法可以有效提升Ni、Fe、Zn等單原子催化劑電催化CO2生成CO的本征電流密度。在此基礎上,進一步優化裝配了氣體擴散電極的流動反應器,實現了工業應用級反應電流密度。胺化的鎳單原子催化劑在0.89 V的過電位下可以實現超過400 mA/cm2的活性電流密度,并且可以保持接近90%的電流效率。此外,深入的機理研究揭示出胺化改性增強催化劑對CO2分子和中間體COOH*的吸附能力,以及活性中心金屬單原子與碳載體氨基之間的電荷轉移是本征催化活性增強的主要原因。 相關研究成果發表在Energy & Environmental Science上,青島能源所博士陳志鵬為論文第一作者,研究員劉立成為論文唯一通訊作者。研究工作得到國家自然科學基金、中科院特別研究助理資助項目、中科院潔凈能源創新研究院合作基金等的支持。 |