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北京化工大學(xué)呂超、田銳：有序熱電材料取得進(jìn)展

文章來源：高分子科學(xué)前沿更新時間：2020-03-05 15:16:19

有序結(jié)構(gòu)廣泛存在于天然和人工材料中，這種有序的排列方式可以有效調(diào)控材料中光波、載流子和聲子的傳輸，從而優(yōu)化材料的光學(xué)、電學(xué)和機(jī)械性能。因此，對分子的有序架構(gòu)和調(diào)控成為提高材料性能的重要環(huán)節(jié)。層狀雙金屬氫氧化物(LDHs)是一類二維有序無機(jī)材料，其具有層板金屬種類及比例、層間離子、微觀尺寸及形貌等多種可調(diào)變性。因其特殊的結(jié)構(gòu)，LDHs表現(xiàn)出優(yōu)異的二維限域效應(yīng)，作為主體材料應(yīng)用于光、電、催化領(lǐng)域，有效實現(xiàn)了對客體分子構(gòu)象的調(diào)節(jié)及功能強(qiáng)化。

利用LDHs的二維限域效應(yīng)，北京化工大學(xué)呂超、田銳（共同通訊）及博士研究生徐琪（第一作者）等構(gòu)筑了有序無機(jī)-有機(jī)聚合物熱電復(fù)合材料。通過將LDHs與熱電聚合物聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚(苯乙烯磺酸鹽)(PEDOT:PSS)層層交替有序組裝，一方面有效優(yōu)化了PEDOT的分子構(gòu)象，實現(xiàn)了電子在LDHs二維層間的有效傳輸；另一方面由于LDHs和PEDOT的能帶結(jié)構(gòu)差異，構(gòu)筑了有機(jī)-無機(jī)界面的能量過濾效應(yīng)，截留了低能載流子，提高了材料的熱電性能。相關(guān)工作發(fā)表在《ACS Applied Material & Interfaces》。

LDH-PEDOT:PSS復(fù)合材料構(gòu)筑及原理圖

復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)和形貌

合成的LDH-PEDOT:PSS復(fù)合材料具有周期性有序?qū)訝罱Y(jié)構(gòu)，由于PEDOT:PSS進(jìn)入LDHs層間，使LDHs的層間距由0.9 nm 增大到1.9 nm。制得的復(fù)合薄膜表面平整光滑、柔性好。

LDH-PEDOT:PSS復(fù)合薄膜的結(jié)構(gòu)及形貌研究：(A) 數(shù)碼照片，(B)平面SEM圖，(C) X射線衍射圖，(D)截面SEM及(E) TEM圖。

復(fù)合材料的熱電性能

最令人關(guān)注的就是復(fù)合材料的熱電性能是否如預(yù)期呢？通過導(dǎo)電性、塞貝克系數(shù)以及功率因數(shù)的計算，我們發(fā)現(xiàn)，構(gòu)筑的LDH-PEDOT:PSS復(fù)合材料熱電性能大幅提高，其功率因數(shù)較原始純PEDOT:PSS增加了120倍。

LDH-PEDOT:PSS復(fù)合材料的熱電性能。(A) 電導(dǎo)率σ，(B) 塞貝克系數(shù)S，(C) 功率因數(shù)PF。

機(jī)理研究

（1）微觀結(jié)構(gòu)研究：層間PEDOT分子構(gòu)型由纏繞聚集狀被延展成線性形態(tài)，多余的PSS在材料構(gòu)筑時被過濾；組裝的有序復(fù)合材料具有各向異性，復(fù)合材料的層間隧道為載流子的輸運(yùn)提供有力保證，使得復(fù)合材料導(dǎo)電性大大提高。

純PEDOT:PSS和LDH-PEDOT:PSS復(fù)合材料的(A) XPS分析S2p譜圖 (綠色：PEDOT，紅色：PSS，粉色:代表PSSH), 及(B) 不同方向偏振光拉曼光譜。

（2）能量過濾效應(yīng)：LDHs和PEDOT:PSS的層層膠體結(jié)構(gòu)使得復(fù)合材料中存在豐富的有機(jī)-無機(jī)相界面。由于能量差異，在LDHs和PEDOT:PSS界面處形成了一個能量勢壘，高能量載流子優(yōu)先通過界面，而低能量載流子被淘汰，使得材料載流子濃度降低，塞貝克系數(shù)提高。

LDH-PEDOT:PSS復(fù)合材料能量過濾效應(yīng)機(jī)理圖

熱電器件

基于以上研究，我們開發(fā)了LDH-PEDOT:PSS柔性熱電器件。將復(fù)合薄膜的一側(cè)用加熱板加熱，測量薄膜兩端產(chǎn)生的熱電電壓。隨著溫差的增加，材料兩端熱電電壓呈線性增加。多個單元的串聯(lián)也驗證了材料對溫度的響應(yīng)能力。該材料有望在低輸出功率器件及測溫器件中得到應(yīng)用。

(A)LDH-PEDOT:PSS復(fù)合材料熱電器件照片，(B)器件產(chǎn)生的熱電電壓與溫度的關(guān)系。

亮點(diǎn)小結(jié)

該課題組的工作中，通過二維層狀LDHs構(gòu)筑了有序的有機(jī)-無機(jī)復(fù)合材料，一方面調(diào)控了聚合物的構(gòu)型，另一方面通過二維限域效應(yīng)進(jìn)一步優(yōu)化結(jié)構(gòu)、提高性能。為材料的構(gòu)性關(guān)系提升提供了助力。另外，課題組利用LDHs對客體聚合物的調(diào)控，構(gòu)筑了性能優(yōu)異的壓電材料（Chem.Commun., 2017, 53, 7933），實現(xiàn)了對能源的有效利用。

原文鏈接： 10.1021/acsami.0c00949

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