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南京大學周豪慎、郭少華團隊開發巖鹽相富鋰新材料

文章來源：未知更新時間：2019-02-20 10:12:31

據悉，最近，南京大學現代工程與應用科學學院周豪慎教授、郭少華副教授團隊報道了一種新型巖鹽相富鋰材料，該材料基于陽離子和陰離子共同的電荷補償機制，較大倍率下具有極穩定的放電容量，且幾乎沒有電壓衰減。相關工作以 A New Type of Li-Rich Rock-Salt Oxide Li 2 Ni 1/3 Ru 2/3 O 3 with Reversible Anionic Redox Chemistry 為題，于 2019 年 1 月 23 日在線發表在《先進材料》上（ Adv. Mater. 2019 , 2 01807825 ）。

層狀富鋰材料具有更多的活性鋰離子可以參與充放電過程中的脫嵌行為，相比正極材料（如鈷酸鋰，磷酸鐵鋰等）提供大于 250 mAh g -1 的比容量。其充放電過程中除了過渡金屬變價機制，氧活化的機制也被陸續提出，氧的活化提供了材料大容量行為的可能。但是從另一方面，氧的活化會產生不可逆的氧缺失，進而使層狀結構向尖晶石相改變。這些原因導致層狀富鋰材料的比容量不可逆損失，并且放電平均電位不斷衰減。該課題組開發了一種新型的 Fd-3m 立方巖鹽相富鋰材料 Li 2 Ni1/3 Ru 2/3 O 3 ，該材料具有穩定的結構，穩定的放電容量以及較大倍率下幾乎無衰減的放電電位。該團隊通過原位 X 射線衍射表征材料的結構穩定性，通過原位拉曼、原位氣相質譜確認了氧活化行為，通過第一性原理計算確認材料較大倍率下穩定的可能性。

圖 1 . Li 2 Ni 1/3 Ru 2/3 O 3 的電化學行為曲線。 (a) 前兩圈充放電曲線（ 10 mA g -1 ） ; (b)200 mA g -1 倍率下的循環曲線； (c) 200 mA g -1 倍率下的放電容量歸一化曲線；（ d ）首圈的恒電流間歇滴定 (GITT) 測試及相應的鋰離子擴散系數。

材料在 200 mA g -1 的電流密度下循環 150 圈后，容量保持率在 94% 以上。在相應的容量歸一化曲線中可以看出，首圈和第 150 圈的曲線基本重合，電位基本沒有衰減。這得益于巖鹽相材料的穩定性。而理論計算也說明，得益于這種新型的 Fd-3m 巖鹽結構，鋰離子可以實現較大倍率下良好的脫嵌。拉曼光譜可以作為判定物質間共價鍵的指紋光譜。充電初期的拉曼光譜中，并沒有產生過氧鍵，在充電后期，過氧鍵開始出現并隨后發生藍移，說明鍵長在變短，并在充電末期達到最短。隨后在放電過程中過氧鍵呈現于充電過程對稱的行為，并且在第二圈循環也呈現相同行為，說明過氧鍵的可逆性，也說明了氧可以通過可逆的變價行為帶來額外的超大容量。首圈充電末期出現超氧根，但隨后馬上消失并且第二圈并沒有出現，說明超氧根的生成和過氧鍵的生成并沒有直接關系，也體現了過氧鍵這一氧行為的穩定性。該材料在容量穩定性和放電電位的穩定性上具有明顯優勢，在今后的大容量正極材料設計中，具有重要意義。

圖 2 . Li 2 Ni 1/3 Ru 2/3 O 3 前兩圈的原位拉曼及原位氣相質譜測試。

南京大學現代工程與應用科學學院碩士畢業生李翔為該論文第一作者， AIST 博士生喬羽為共同一作，通訊作者是周豪慎教授、郭少華副教授。該研究得到了固體微結構物理國家重點實驗室和人工微結構科學與技術協同創新中心等平臺與項目的支持，同時得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金和江蘇省自然科學基金青年項目的資助。

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