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AFM：具有可控潤濕和膨脹性能的宏觀層狀有機(jī)凝膠 – 水凝膠雜交體

文章來源：未知更新時間：2018-07-03 15:54:51

【引言】

將凝膠的保水性和有機(jī)凝膠的抗水膨脹性結(jié)合起來的軟凝膠，在可拉伸和生物整合領(lǐng)域具有巨大潛能。本文報告了一種簡單而通用的方法，將水凝膠和有機(jī)凝膠組裝成共價栓系雜交體，以提供強(qiáng)大的性能，如優(yōu)異的拉伸性，堅(jiān)韌的界面結(jié)合力，持久的抗震性和低脫水性。該法簡單并且通常可以應(yīng)用于含有羥基端基的水凝膠和常用的可以與雙鍵基團(tuán)共聚的有機(jī)凝膠。具有外部疏水性和內(nèi)部親水性的獨(dú)特性質(zhì)使得有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化體可以應(yīng)用于許多領(lǐng)域，例如水滴的移動性控制，印刷和3D結(jié)構(gòu)開發(fā)。有機(jī)凝膠水凝膠雜化物不僅具有優(yōu)異的潤濕性能，而且還具有可用于組織工程和生物醫(yī)學(xué)裝置的適用功能。

近幾十年來，特殊水凝膠的發(fā)展取得了顯著進(jìn)步，但其實(shí)際應(yīng)用仍受限于溶脹，這可能會嚴(yán)重影響它們的機(jī)械韌性和其他固有特性。因此，人們致力于通過使用物理或化學(xué)方法，改善水凝膠的膨脹和脫水性能，并已經(jīng)取得了重大進(jìn)展。然而，現(xiàn)有技術(shù)包含很多內(nèi)在缺陷：i）材料的物理添加可能影響水凝膠的固有性質(zhì); ii）化學(xué)過程可能很復(fù)雜，需要通過復(fù)雜的實(shí)驗(yàn)進(jìn)行研究。

【成果簡介】

近日，北京航空航天大學(xué)的劉克松和劉明杰教授（共同通訊）在Adv. Funct.Mater. 上發(fā)表了一篇題為“Macroscopic Layered Organogel–Hydrogel Hybrids with Controllable Wetting and Swelling Performance”的文章。在這項(xiàng)工作中，研究人員設(shè)計一種被疏水性彈性有機(jī)凝膠層覆蓋的水凝膠，以保持水凝膠的高含水量、多孔性和柔軟一致性，以及有機(jī)凝膠的疏水性和膨脹排斥性。通過在水凝膠表面上連續(xù)引入雙鍵，將有機(jī)凝膠單體與雙鍵基團(tuán)共聚獲得有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化物。由于制備過程非常簡單，該方法可廣泛應(yīng)用于各種常用有機(jī)凝膠和強(qiáng)韌水凝膠，并同時實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的抗震性和持久的保水性，具有半透明和彈性的附加特性。所制備的雜交體還表現(xiàn)出對水滴移動性和光透射變化的可逆控制。此外，通過內(nèi)部吸水性和外部防水性的組合，所制備的混合體在印刷、液體運(yùn)動控制和二維到三維轉(zhuǎn)換方面具有潛在的實(shí)際應(yīng)用。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1 有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化體的制造過程

a）水凝膠組分：常用單體，DMA和粘土納米片；

b）有機(jī)凝膠組分：普通單體（橙色球）和交聯(lián)劑EGDMA（灰色）；

c-f）在水凝膠表面上制備有機(jī)凝膠：c，d）通過與丙烯酰氯反應(yīng)，將雙鍵引入水凝膠表面;

e，f）通過將有機(jī)凝膠單體與雙鍵共聚而在水凝膠表面上制備有機(jī)凝膠層。

圖2 純水凝膠和有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化體的潤濕性能

a）在有機(jī)凝膠改性之前（左）和之后（右）水凝膠上沉積的水滴的照片；

b）一系列記錄純水凝膠表面20分鐘內(nèi)CA值變化的照片；

c）在有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜交表面上記錄20分鐘內(nèi)CA值變化的一系列照片。

圖3 動態(tài)控制水滴流動性

a）當(dāng)混合體處于松弛狀態(tài)時，水滴沿混合體表面滑落，而當(dāng)混合體彎曲時，水滴牢固地固定在表面上。增強(qiáng)圖片顯示了混合表面的詳細(xì)結(jié)構(gòu)，其中微彎粗糙度在彎曲時增加。比例尺= 100μm；

b）從混合表面滑落的水滴圖像。比例尺= 1厘米。 c）通過放松和彎曲混合動力，滑動和固定之間的移動性轉(zhuǎn)換。比例尺= 1 cm。

圖4 有機(jī)凝膠 - 水凝膠混合物在拉伸過程中的潤濕性和機(jī)械性能

a）有機(jī)凝膠 - 水凝膠混合物在其初始狀態(tài)下的疏水性能；

b）在300％拉伸狀態(tài)下有機(jī)凝膠 - 水凝膠混合物的疏水性能增加；

c）純水凝膠和具有不同交聯(lián)劑濃度的有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜交體的應(yīng)力 - 應(yīng)變曲線；

百分?jǐn)?shù)表示在形成有機(jī)凝膠層期間使用的交聯(lián)劑。以紅色圈出的峰是有機(jī)凝膠層的斷點(diǎn)；

d）具有不同交聯(lián)劑濃度的有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜交體的斷裂應(yīng)變和斷裂應(yīng)力（圖4c中斷裂點(diǎn)的橫向縱坐標(biāo)）。

圖5 有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化體的抗震和保水性

a，d）混合物的抗脫水性和保水性的示意圖，牢固地結(jié)合到水凝膠上的有機(jī)凝膠層可以有效地防止水滲入水凝膠或從水凝膠蒸發(fā)；

b）在初始時間和在水中浸泡24小時后拍攝的水凝膠和有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜交體的照片；

e）在環(huán)境測試條件（10％RH和22℃）下自然脫水24小時后，在初始時間和自然脫水后取水凝膠和有機(jī)凝膠 - 水凝膠混合物的快照。有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜交體在浸泡或脫水24小時后沒有顯示任何顯著變化，而純水凝膠在浸入水中或自然脫水24小時后顯示明顯變化；

c）f）當(dāng)測試時間延長至7天時，有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化體仍顯示重量變化小于15％，而沒有有機(jī)凝膠涂層的水凝膠膨脹超過300％或收縮超過其原始的60％wt。

圖6 水凝膠和有機(jī) - 凝膠 - 水凝膠雜化體的不同染色吸收性能以及印刷應(yīng)用

a）水溶性染料可被吸收并迅速覆蓋整個純水凝膠表面；

b）水溶性染料可以從有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化物的表面完全洗滌；

c）所制備的有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化物的印刷過程。通過激光處理有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化物以在表面上制造特殊字符（例如，AFM）。激光處理后，有機(jī)凝膠層被蝕刻掉，導(dǎo)致親水性水凝膠暴露在表面上。水溶性染料（例如油墨）滴在表面上并被親水性蝕刻區(qū)域快速吸收，但非蝕刻區(qū)域由于其疏水有機(jī)凝膠層而顯示出耐染色性。被有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化物吸收的油墨進(jìn)一步壓在紙上并成功顯示出特征。比例尺= 4mm。

圖7 從2D激光蝕刻的有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化物到復(fù)雜的3D結(jié)構(gòu)的形狀變形

a）雙層有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化體的變形機(jī)理示意圖；

b）雙層有機(jī)凝膠 - 水凝膠混合物在水中溶脹時逐漸變形成彎曲結(jié)構(gòu)；

c）花狀雙層雜種變形的花芽結(jié)構(gòu)；

d）由花狀水凝膠層和圓形有機(jī)凝膠層組成的雙層雜交體變形成花朵狀的盛開結(jié)構(gòu)；

e）完全覆蓋的有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜交體的變形機(jī)理示意圖；

f）由有機(jī)凝膠 - 水凝膠混合物變形的半球形凸起結(jié)構(gòu)，其表面蝕刻出圓形圖案；

g）由具有交替蝕刻在表面兩側(cè)的圓形圖案的混合物形成的3D形狀。比例尺= 1cm。

【小結(jié)】

在這項(xiàng)工作中，研究人員提出了一種簡便和多功能的方法，僅通過共聚有機(jī)凝膠單體與水凝膠表面上的固定雙鍵來制造具有強(qiáng)大性能的有機(jī)凝膠覆蓋的水凝膠。最重要的是，所提出的策略不依賴于單體的特殊固有潤濕性，這使得它適用于范圍廣泛的水凝膠和有機(jī)凝膠。結(jié)果表明，外部有機(jī)凝膠表面實(shí)現(xiàn)了可持續(xù)的疏水性，同時保留了超親水性。因此，所制備的有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化物同時表現(xiàn)出優(yōu)異的抗脫水性和保水性。使用印刷和2D到3D變形的潛在應(yīng)用可證明有機(jī)凝膠 - 水凝膠雜化材料的外部疏水性/內(nèi)部親水性的優(yōu)點(diǎn)。這種有機(jī)凝膠 - 水凝膠混合物的同時抗震/保水特性可用于各種應(yīng)用，特別是在生理環(huán)境中部署的生物醫(yī)學(xué)裝置中，例如血管內(nèi)支架和組織填充。

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