福建物構(gòu)所氟硼酸鹽非線性光學(xué)晶體材料研究獲進展
文章來源：未知 更新時間：2018-06-25 09:44:52
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激光光源的波長拓展很大程度上依賴于頻率轉(zhuǎn)換器件材料——非線性光學(xué)晶體的變頻能力。隨著激光在紫外和深紫外波段應(yīng)用的日益重要，如何設(shè)計合成性能更優(yōu)的非線性光學(xué)材料是當前研究的重點和熱點。
中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所光電材料化學(xué)與物理重點實驗室葉寧課題組在國家杰出青年基金、中科院B類戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項和助理研究員羅敏主持的海西研究院“春苗”人才專項等資助下，以非線性光學(xué)晶體Sr2Be2B2O7(SBBO)結(jié)構(gòu)模型為基礎(chǔ)，利用分子工程的方法成功設(shè)計了首例鉛/錫氟硼酸鹽化合物MB2O3F2(M=Pb,Sn)。相比于SBBO中存在的剛性[Be6B6O15]∞雙層來說，MB2O3F2具有靈活的二維[B6O12F6]∞單層，克服了SBBO結(jié)構(gòu)的不穩(wěn)定性問題（圖1）。此外，雖然MB2O3F2(M=Pb, Sn)是同構(gòu)的，并且都含有立體化學(xué)活性的孤對陽離子，但它們卻表現(xiàn)出截然相反的宏觀倍頻效應(yīng)。通過與中科院理化技術(shù)研究所林哲帥課題組合作，利用第一性原理的計算方法揭示了兩個化合物倍頻的差異主要是由于Pb和Sn的倍頻活性軌道各向異性的不同，它們分別對PbB2O3F2和SnB2O3F2的倍頻效應(yīng)產(chǎn)生了建設(shè)性和破壞性的影響（圖2）。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學(xué)會志》上（Journal of the American Chemical Society, 2018, 140(22), 6814-6817）。
此外，該研究團隊此前在紫外、深紫外NLO材料的設(shè)計、合成、晶體生長和非線性性能研究方面也取得系列研究進展，相關(guān)成果發(fā)表于J. Am. Chem. Soc., 2018,140, 3884；Chem. Commun., 2018, 54, 1445；Chem. Commun., 2017, 53, 9398；J. Mater. Chem. C, 2017,5, 8758；Chem. Mater 2017, 2, 896；Chem. Mater.2016, 28, 9122；Chem. Mater. 2016, 28, 2301；Chem. Mater. 2015, 27, 7520。
圖1 從SBBO到MBOF的結(jié)構(gòu)演化 圖2 在PBOF和SBOF帶隙附近的電子電荷密度激光光源的波長拓展很大程度上依賴于頻率轉(zhuǎn)換器件材料——非線性光學(xué)晶體的變頻能力。隨著激光在紫外和深紫外波段應(yīng)用的日益重要，如何設(shè)計合成性能更優(yōu)的非線性光學(xué)材料是當前研究的重點和熱點。
中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所光電材料化學(xué)與物理重點實驗室葉寧課題組在國家杰出青年基金、中科院B類戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項和助理研究員羅敏主持的海西研究院“春苗”人才專項等資助下，以非線性光學(xué)晶體Sr2Be2B2O7(SBBO)結(jié)構(gòu)模型為基礎(chǔ)，利用分子工程的方法成功設(shè)計了首例鉛/錫氟硼酸鹽化合物MB2O3F2(M=Pb,Sn)。相比于SBBO中存在的剛性[Be6B6O15]∞雙層來說，MB2O3F2具有靈活的二維[B6O12F6]∞單層，克服了SBBO結(jié)構(gòu)的不穩(wěn)定性問題（圖1）。此外，雖然MB2O3F2(M=Pb, Sn)是同構(gòu)的，并且都含有立體化學(xué)活性的孤對陽離子，但它們卻表現(xiàn)出截然相反的宏觀倍頻效應(yīng)。通過與中科院理化技術(shù)研究所林哲帥課題組合作，利用第一性原理的計算方法揭示了兩個化合物倍頻的差異主要是由于Pb和Sn的倍頻活性軌道各向異性的不同，它們分別對PbB2O3F2和SnB2O3F2的倍頻效應(yīng)產(chǎn)生了建設(shè)性和破壞性的影響（圖2）。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學(xué)會志》上（Journal of the American Chemical Society, 2018, 140(22), 6814-6817）。
此外，該研究團隊此前在紫外、深紫外NLO材料的設(shè)計、合成、晶體生長和非線性性能研究方面也取得系列研究進展，相關(guān)成果發(fā)表于J. Am. Chem. Soc., 2018,140, 3884；Chem. Commun., 2018, 54, 1445；Chem. Commun., 2017, 53, 9398；J. Mater. Chem. C, 2017,5, 8758；Chem. Mater 2017, 2, 896；Chem. Mater.2016, 28, 9122；Chem. Mater. 2016, 28, 2301；Chem. Mater. 2015, 27, 7520。
圖1 從SBBO到MBOF的結(jié)構(gòu)演化 圖2 在PBOF和SBOF帶隙附近的電子電荷密度 |
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